بزرگ‌ترین مجموعه اهدایی نسخ خطی به کتابخانه ملی ایران متعلق به سید عبدالحسین مدرس خاتون‌آبادی، معروف به سیدالعراقین است که به کتابخانه ملی ایران اهدا شده است. این مجموعه شامل نسخه‌های خطی، چاپ سنگی، سربی اولیه، سربی معمولی، چاپ افست و گراور و چاپی جدید می‌شود.
به گزارش روابط عمومی سازمان اسناد و کتابخانه ملی ایران، مهمترین بخش این مجموعه، وجود 917 جلد نسخه خطی است که 170 نسخه آن را نسخه‌های خطی نفیس قرآن تشکیل می‌دهد. موضوعات این مجموعه بیشتر در علم حدیث، فقه، اصول و کلام است.
همچنین از ویژگی‌های این مجموعه می‌توان به وجود وقف‌نامه‌‌های از شاه سلطان حسین صفوی اشاره کرد، که بیشتر نسخه‌ها صحافی شده است. شاه سلطان حسین صفوی این وقف‌نامه‌ها را به همراه برخی کتاب‌های دیگر در مدرسه چهار‌باغ اصفهان وقف کرده است که روی تمام نسخه‌های وقفی مدرسه چهار‌باغ اصفهان نوشته شده است.
همچنین مجموعه سیدالعراقین بزرگ‌ترین مجموعه اهدا شده به کتابخانه ملی در سال 1391 است که از خانواده اهداگر نیز در مراسم روز اسناد ملی و میراث مکتوب در سازمان اسناد و کتابخانه ملی تقدیر به عمل آمد.